Angelina Jolie gyermekként kezdett el színészkedni. Jon Voight színész lánya először rabul ejtette a Anybeen Seen My Baby? a legendás The Rolling Stones-tól 1997-ben és ugyanebben az évben a George Wallace televíziós drámában, amelyet olyan filmek követnek, mint a Forms of Love (1998), Gia (1998) és a Bone Collector (1999). 2000-ben Oscar-díjat kapott a legjobb női főszereplő kategóriában egy mellékszereplőben, aki egy pszichiátriai beteget ábrázolt a Disruption (1999) című életrajzi drámában. A 60 másodperc (2000), Lara Croft - Tomb Raider (2001), A hetedik bűn (2001), Lara Croft - Tomb Raider: Az élet bölcsői (2003), A határ törése (2003), A világ filmekből is ismert a Holnap (2004), Az életek tolvaja (2004), Nagy Sándor (2004), Mr. és Mrs. Smith (2005), Beowulf (2007), Wanted (2008), Turista (2010), Só (2010), A gonosz uralkodója (2014) és a titokzatos drámacsere (2008), amely Oscar-jelölést kapott a főszerepért.
2013 novemberében megkapta az Amerikai Mozgóképművészeti és Tudományos Akadémia Jean Hersholt humanitárius díját. Rendezőként aláírta az A hely az időben (2007) című dokumentumfilmet, a Vér és méz földjén című háborús drámát (2011), valamint a már említett törhetetlen filmet a néhai amerikai olimpiai futóról és hadifogolyról, Louis Zamperiniről. Férje Brad Pitt színész, akivel hat gyermeket nevel.