elemeket
absztrakt
Az erős fénytömeg összekapcsolása az excitonok és a mikrofon fotonok között, amint azt az üregek kvantumelektrodinamikája leírja, a fény és a tömeggerjesztések hibridizációjához vezet. A kollektív erős kötés módja akkor jön létre, amikor a különböző gazda közegek különböző gerjesztései szorosan kapcsolódnak ugyanahhoz az optikai rezonanciához. Ennek eredményeként három hibrid polariton-rendszerben a különböző tömegkomponensek jól szabályozható keverékét kapjuk. Itt egy üreges eszközt vizsgálunk négy beillesztett GaAs kvantumlyukkal, amelyekben olyan excitonok találhatók, amelyek spektrálisan alkalmazkodnak a MoSe 2 monoréteg MoSe 2 rezonanciájához. A hibrid polariton módok kialakulását fotolumineszcencia és reflektivitási vizsgálatok mutatják be impulzus felbontással. Az exciton-polaritások hibrid módok szerinti eloszlását és k-vektorát olyan termodinamikai modellel írjuk le, amely nagyon jó egyezést ad a kísérlettel.
Itt egy olyan hibrid szerkezetet vizsgálunk, amelyben a GaAs QW-kben nagy sugarú excitonok vannak, a MoSe2 monorétegben szorosan kötött excitonok. Egy ilyen eszköz jelenti az első nagyobb lépést a kétdimenziós anyagban rejlő egyedi fizika és a III-V optoelektronikai és polaritonikai eszközök jól érett platformjának kombinációja felé. Megmutattuk, hogy mindkét típusú gerjesztés erős kötési rendszerbe lép, azonos üregrezonanciával, ami hibrid gerjesztésekhez vezet, amelyek összekeverik a TMDC monorétegek és a hagyományos GaAs QW excitonjait. Ezt az új típusú kvázi részecskét hőmérsékletfüggő fotolumineszcencia (PL) és reflexiós kísérletek mutatják be. Kísérleti eredményeinket alátámasztja egy kettős kötésű oszcillátor modellen alapuló elméleti formalizmus, amely azt mutatja, hogy a PL szögfüggés a polariton állapotok egyszerű termikus eloszlását követi.
az eredmény
Berendezések gyártása
Az 1a. Ábra mikrokavitációs eszközünk grafikus ábrázolása: egy lebontott Bragg reflektorból (DBR) áll (30 pár), amely spektrálisan eloszlik egy 710 és 790 nm közötti sávon (1b. Ábra). visszaverődés 99,9% -ig 740 nm (1 675 eV) és 765 nm (1621 eV) között 10 K-on. négy beágyazott GaAs QW-vel (a részletekért lásd: Manuscript Method). A GaInP réteg bezárja az AlAs réteget, hogy megakadályozza a felület oxidációját.
Alapszerkezet. Az epitaxiálisan növekvő alap szerkezetének sematikus ábrázolása MoSe 2 mechanikus egyréteggel a GaInP fedél tetején. Az alsó AlAs/AlGaAs DBR és GaAs/AlAs QW Bragg hullámhosszait úgy tervezték, hogy rezonáljanak a MoSe 2 A - exciton. b Pehely nélküli szerkezet fotolumineszcens és reflexiós spektrumai. Az X-szel jelölt 749 nm-es csúcs az exciton elektron-nehéz lyuk átmenetének felel meg a GaWs QWs gamma pontban (lásd az 1. kiegészítő megjegyzést és az 1. kiegészítő ábrát), amely megfelel az abszorpciós rezonanciának. A reflexiós spektrumban 710 és 790 nm közötti stop sáv uralkodik, a számított reflektancia meghaladja a 99,9% -ot 740 és 765 nm között. c A könnyű szerkezet tükröződése MoSe 2 monoréteggel és anélkül. d A MoSe 2-egyréteg abszorpciója a pelyhén bekövetkező visszaverődés normalizálásával, hogy a pelyhekből visszaverődjön, erős abszorpciót mutat A-exciton energiánál, 1,666 eV, és gyenge abszorpciót trion energiánál, 1, 634 eV.
Teljes méretű kép
Az 1b. Ábra mutatja ennek az eszköznek a reflektanciáját és a PL spektrumát: Megfigyelünk egy erős PL csúcsot, amelyet a GaAs excitonok kibocsátásának tulajdonítunk 749 nm-en. A rezonancia korrelál a reflexiós spektrum jellemző abszorpciós merülésével. Ezenkívül a PL spektrum egy második csúcsot mutat a
760 nm, amely csak marginális abszorpciót mutat a reflexióban. Valószínűleg ez a funkció egy hibás segített átmenetnek felel meg az alacsony oszcillátor teljesítményű QW-kben.
Következő lépésként a MoSe2 egy rétegét, amelyet kereskedelmi forgalomban ömlesztett kristály ragasztószalaggal mechanikusan lehúztak, egy polimer bélyegzővel átvitték a GaInP felső rétegébe. Az egyréteget az optikai mikroszkópunk reflexiós kontrasztja alapján azonosítottuk, mielőtt a heteroszerkezetbe továbbítottuk volna. Az 1c. Ábra a TMDC monoréteget tartalmazó minta helyén rögzített reflexiós spektrumot mutatja. Ez a reflexiós spektrum kötődik az A-végtag MoSe2 exciton abszorpciós rezonanciájához GaAs QW exciton rezonanciával. Az egyréteg melletti (csupasz QW-ket tartalmazó) mintaterületen rögzített referencia-spektrummal normalizálva meg tudjuk ragadni a MoSe 2 jellegzetes reflexiós spektrumát, amint az a 2. ábrán látható. 1d). Megjegyezzük, hogy a spektrumot erőteljesen a semleges exciton csomópontnak megfelelő rezonancia uralja, míg a trion abszorpció csak gyengén látható 1,634 eV-nál.
A szilárd üreges eszközt úgy egészítjük ki, hogy az egyréteget 80 nm vastagságú polimetil-metakrilát (PMMA) és 60 nm vastag aranyréteggel vonjuk le (2a. Ábra). Ezeket a rétegeket gondosan úgy tervezték, hogy támogassák az optikai rezonanciát a terepi antinóddal az egyrétegű helyzetben, valamint a GaAs QW-k veremében, biztosítva a spektrális rezonanciát mindkét móddal. A 2. ábrán A 2b. Ábra készülékünk reflektancia-spektrumának reflexiós mátrixának kiszámítását mutatja névleges rétegvastagságokkal (lásd a módszerek részben). A rétegszekvenciák megfelelő törésmutatóit és az így kapott optikai üzemmód-profilt a 3. ábra mutatja. 2c. A rezonancia az elméletileg várt 1095 Q-tényezőt mutatja, amelyet a fém felső réteg végső visszaverődése korlátoz.
Tamm-kvantum kút (QW) - hibrid hibrid eszköz. Egy Tamm-plazmon eszköz sematikus ábrázolása beágyazott GaAs QW-kkal és MoSe 2 monoréteggel. b Az átviteli mátrix módszerrel kiszámított reflexiós spektrum, amely megadja az elméleti Q-faktort 1095. c A Tamm-szerkezet felső részének a megfelelő törésmutatókkal (kék profil) képviselt rétegeinek sorrendje és a Tamm-struktúrában a szimulált rezonáns mód mező (piros) eloszlása, amely a maximális értékeket mutatja a QW és az egyrétegű pozíciókban.
Teljes méretű kép
Optikai jellemzés
ahol E ph és E ex a fotonok és az excitonok energiája. V kötőerő exciton - foton. A sajátvektorok Hopfield-együtthatókat adnak a polariton állapotok exciton és foton frakcióihoz. Ennek a modellezésnek az eredményét a 3. ábra mutatja. 3a., B) kísérleti adatokkal együtt. Itt a piros vonalak a polariton rezonanciákat, a szaggatott fekete vonal az üresség módot jelöli, amelyet a 2b. Ábra szimulációjához képest kissé eltoltunk a névleges szerkezeti paraméterek alapján a feldolgozási és növekedési pontatlanságok figyelembevétele érdekében, a szaggatott zöld vonal exciton energia, a vektor függvénye a síkhullámban k ||, Mindkét szál egymástól függetlenül biztosítja a V = 9, 0 meV kötőerőt, amely jól egyezik a hasonló Tamm-szerkezetek beépített GaAs QW-kkel foglalkozó irodalmának adataival 25 .
GaAs kvantumkút (QW) - polarizonok. Fotolumineszcencia mérések val vel a Tamm készülék felbontási szöge egyréteg nélkül 10 K-on. A szaggatott sárga vonal a QW exciton energiáját képviseli, a szaggatott fekete vonal megfelel az üreg módjának, a piros vonal pedig a számított polariton diszperziókat mutatja a felső és az alsó vonalak számára. . alsó polaritonok. b Megfelelő mérés 150 K hőmérsékleten, hogy exciton-polaritonokat kapjunk nulla elválasztással
Teljes méretű kép
A hibrid polaritonok diszperziójának kapcsolata MoSe2 monoréteget tartalmazó hibrid Tamm szerkezetben. Fotolumineszcencia mérése val vel a piros vonal a polariton kiszámított diszperzióját, a zöld vonal pedig a hibrid polariton diszperzióját mutatja egy kissé szélesebb üregben (
1 nm 3 meV) energiaeltolódásnak felel meg a pelyhek helyzetében. b Ugyanaz a varianciamérés, mint a pelyhes helyzetben, de erős térszűréssel. Az exciton QW energiáját a szaggatott sárga vonal, az üreg módját pedig pelyhes helyzetben a szaggatott fekete vonal mutatja. Az 1.666 eV exciton MoSe 2 energiája nem látható ebben a grafikonban. c PL diszperzió 140 K-nál mérve, ugyanazzal a színkóddal, mint korábban. d Ugyanaz a mérés, mint c, de erős térszűréssel pelyhes helyzetben. A MoSe2 exciton energiáját narancssárga szaggatott vonal mutatja . e Reflektancia mérése felbontási szöggel, erős térszűréssel a pelyhek helyzetében. f Számított Hopfield-együtthatók az alsó hibrid polariton ághoz
Teljes méretű kép
A három Hopfield-együttható ismét számszerűsíti a QW- és egyrétegű-exciton (| α | 2; | β | 2) és az üregfoton | γ | 2. A kísérleti adatok beillesztése érdekében rögzítjük a GaAs QW excitonok kötési szilárdságát olyan üregrendszerrel, mint például 9,0 meV (lásd fent), és leírjuk a hőmérsékletfüggő hőmérsékleti rendszereket k || = 0 m üreggel = 4, 2 × 10 −5 m (lásd fent). A hőmérsékletfüggő excitonikus energiákat a varsói 26., 27. képlet írja le, és állandó paraméterként állítja be az illesztési funkciót, amely 20,0 meV kötési erőt mutat ki a MoSe 2 Valley excitonra. Ez a kötelező erő jó összhangban van a 21., 26. irodalommal .
Míg tiszta PL spektrumok csak a legalacsonyabb hibrid polaritonág esetében figyelhetők meg, a visszamaradó két hibrid ág frekvenciáját a reflektancia spektrumban azonosíthatjuk. Bár a nagyon keskeny térszűrés és az erősen aszimmetrikus Tamm-struktúra kombinációja csak gyengén fejezi ki a visszaverődést, mégis megfigyelhetünk három domináns rezonancia jeleit, amelyek egybeesnek három hibrid polariton ággal, összhangban a kapcsolt oszcillátor modellel (4e. Ábra) .
Ezek a megfigyelések lehetővé teszik számunkra, hogy megmagyarázzuk a készülékünkben megjelenő optikai rezonanciákat, mint három hibrid polariton módot, a kollektív erős kötési módban a közbeiktatott GaAs QW-k és a MoSe 2 monoréteg között. 140 K hőmérsékleten és normál ütközésnél ez az ág 8,95% GaAs exciton, 15,5% TMDC egyrétegű exciton és 75,6% foton keverékét keveri az üregben k || = 0 (4f. Ábra). Az exciton fajok különböző hőmérsékletekre vonatkozó szennyeződésével kapcsolatos további információkat a 2. kiegészítő megjegyzés és a kiegészítő ábra ismerteti.
Most a polariton diszperziós ágak mentén történő eloszlásával fogunk foglalkozni, ábra. 4d. A termodinamikai megközelítésben az energiafüggő polariton eloszlásfüggvényt írjuk le 22. Ez az egyszerű modell feltételezi az exciton-polariton gáz tökéletes hőkezelését. Az E i (k) polaritonikus állapotokból származó PL megtalálható
Itt feltételezzük kvázi részecskéink Boltzmann-eloszlását: N i
exp (- E i/k BT), ahol N ia E i a statikus populációt és energiát jelöli, ha B a Boltzmann-állandó. Feltételezzük, hogy az emisszió a fotonikus üzemmódon alapul (csak a foton Hopfield-együtthatóra alkalmazható | C i | 2 = | γ i | 2) és az energiája a Lorentz-eloszlásnak megfelelően meghosszabbodik.
(A Gamma >>> a fotonikus mód kiterjesztése, és az i-index a polariton három ágára oszlik. A kiszámított diszperziós viszonyt az 5. ábra mutatja be 140 K-ra. Az elmélet és a kísérlet közötti minőségi egyezés kiváló és modellünk ugyanolyan fontos. amely megmagyarázza a PL jel hiányát a középső és a felső polariton ágból, amelyet a középső polariton ágban lévő jelentéktelen fotonikus frakció és a felső ág rossz hőfoglaltsága okoz.
A Tamm készülék hibrid polaritásának szimulált diszperziói. A hibrid polariton állapotok 140 K-nál elfoglalt számát termodinamikai megközelítéssel kapjuk meg. A szimulációhoz használt paramétereket az 1. ábrán bemutatott adatok elrendezéséből nyerjük. 4d csatlakoztatott oszcillátor modell. A színkódolás ugyanaz, mint korábban
Teljes méretű kép
vita
mód
Minták tervezése és gyártása
A mintát az átviteli mátrix kiszámításával terveztük meg, ahol a plazmon-polariton rezonanciát úgy hangoltuk, hogy megfeleljen az MoSe2 monoréteg A-excitonjának és trionjának, valamint a GaAs QW-k rezonanciájának. Az alsó szerkezet egy epitaxiásan növesztett DBR-ből áll, 30 pár AlAs/Al 0,25 Ga 0,75 As rétegként (vastagság 62, 5/55 nm, illetve a 750 nm sáv átlagos hullámhosszának felel meg) és egy AlA rétegből, amelynek vastagsága A tetején 112 nm, négy 5 nm vastag GaAs QW beépített köteggel, közöttük 10 nm vastag AlAs gátakkal. Az alsó szerkezetet egy 63 nm vastag GaInP réteg zárja le. A leállítási sáv 710 és 790 nm között mozog, a sík hullámvezetőjétől függően, és a GaAs-QW-k 1 658 eV-on bocsátanak ki. A MoSe2 monoréteget mechanikusan lehúztuk egy polimer filmre (polidimetil-sziloxán), majd áthelyeztük a szerkezetre. Nyolcvan nanométer PMMA-t pörgettek a szerkezetre. Végül 60 nm vastag aranyréteget hagytunk el a mintán.
Kísérleti elrendezés
Olyan optikai elrendezést használtunk, amelyben térbeli (közeli mező) és impulzus-tér (távoli mező) felbontású spektroszkópia áll rendelkezésre. A minta hőmérséklete 4,2 K és szobahőmérséklet között változtatható hélium átfolyó kriosztát segítségével. A PL-t 0,65 NA mikroszkóp objektívvel gyűjtjük össze a tiszta QW-polariton mérésére, és 0,42 NA mikroszkóp objektívvel mérjük a hibrid polaritont, hogy lehetővé tegyük az erős térbeli szűrést, és egy képalkotó spektrométerre irányítsuk, legfeljebb 1200 gramm/mm rácson át mm felett. relé lencsék halmaza, amely a megfelelő vetítési síkot vetíti a monokróm bemeneti résébe. A rendszer szögfelbontása az
0,2 °) és spektrális felbontása legfeljebb
0,050 meV Peltier hűtéssel, Si-töltéssel csatlakoztatott eszközzel, mint detektor.
Az adatok elérhetősége
A tanulmány megállapításait alátámasztó adatok a szerzőtől kérésre rendelkezésre állnak.
köszönöm
Ezt a munkát Bajorország támogatta. A CS elismeri az Európai Kutatási Tanács pénzügyi támogatását (unLiMIt-2D projekt). Az AK megerősítette támogatását a HORIZON 2020 RISE CoExAn projekthez (támogatás száma: 644076). SH és AK megerősítik az EPSRC finanszírozását.
Elektronikus kiegészítő anyag
További információ
További képek, kiegészítő megjegyzések és további linkek
Peer review fájl
Az értékelők jelentése és a cikk válaszai a Nature Communications szakértői értékeléséből
Hozzászólások
Megjegyzés beküldésével vállalja, hogy betartja Általános Szerződési Feltételeinket és közösségi irányelveinket. Ha ezt sértő cselekedetnek találja, amely nem felel meg feltételeinknek vagy irányelveinknek, kérjük, jelölje meg nem megfelelőnek.