1996-ban játszott először a Gyönyörű lányok című drámában, amelyet Woody Allen rendezett Mindenki mond: Szeretlek (1996) és Tim Burton Mars támadásai című sci-fi vígjátéka követett. (1996). 1996-ban pályázott Júlia szerepére a Rómeó és Júlia (1996) című filmben, amelyet Baz Luhrmann rendezett. De végül Claire Danes megkapta. Natalie állítólag primitívnek tűnt Leonardo DiCaprio mellett. Az 1997-es év elhozta számára első Broadway szerepét - Annát alakította az Anne Frank naplója című darabban. Ezért állítólag visszautasította a Lovak varázslója (1998) című film főszereplésének ajánlatát, és Scarlett Johansson szerepét kapta. Később szerepet ajánlottak neki az Anywhere, Just Not Here (1999) című drámában, de miután megtudta, hogy meztelenül kell megjelennie egy szerelmi jelenetben, nem volt hajlandó.

portman

Wayne Wang rendező és Susan Sarandon színésznő azonban ragaszkodtak a forgatókönyv megváltoztatásához. Susan még a producereknek is elmondta, hogy ha Natalie nem játszik a lányával, akkor sem írja alá a szerződést. A forgatókönyv módosítása után Natalie végül beleegyezett. Az 1999 végén bemutatott film Golden Globe jelölést kapott. 1999 elején a Csillagok háborújának premierje: I. rész - A rejtett fenyegetés, amelyben Natalie Padmé Amidala királynőt alakította.

Ezt követte a várandós tinédzser szerepe a Menj a szívedért című filmben (2000). Miután elkészítette ezt a filmet, visszatért az iskolába - beiratkozott a pszichológia alapszakára a Harvardon. Egy 1999-es interjúban kijelentette, hogy a Csillagok háborúját leszámítva a következő négy évben egyetlen filmben sem szerepel. Akkor azt mondta, hogy nem érdekli, hogy ez tönkreteszi-e filmkarrierjét, mert inkább bölcs lenne, mint filmsztár. Két évvel később a jeruzsálemi Héber Egyetemen tanult. Amellett, hogy folyékonyan beszél héberül és angolul, állítólag képes franciául, japánul, németül és arabul beszélgetni. 2001 júliusában Csehov Sirályjának bemutatója volt New Yorkban, Mike Nichols rendezésében.

Natalie Meryl Streep, Kevin Kline és Philip Seymour Hoffman mellett játszott benne. Abban az időben a Csillagok háborúja egy másik részét forgatta Sydneyben és Londonban: II. Rész - Klón támadások (2002). 2002-ben kis szerepet kapott a Return to Cold Mountain (2003) című filmben. A 2004-es év két független filmet hozott, amelyekben szerepelt - Ébredés a Kertállamban és az Érintésre.

Míg a Garden State elnyerte a független szellem díját a legjobb debütáló nagyjátékfilmért, addig a drámai Alice elnyerte a legjobb női mellékszereplőnek járó Golden Globe-ot, és ugyanebben a kategóriában Oscar-jelölést kapott. 2005-ben a színházak három filmet bocsátottak ki, amelyekben ő játszott: A Csillagok háborúja utolsó része: III. Rész - A Sithek bosszúja, a Szabad övezet dráma, és a V akció sci-fi Vendetta néven. Ez utóbbi filmhez Natalie-nek borotválták a fejét. Ez az első alkalom, hogy megjelent a Sithek bosszúja világpremierjén. A Maxim magazin ezután a 33. helyet szerezte meg a Hot 100-on, mondván: "nem kell hajad, hogy szexi legyél". 2005 végén kezdte forgatni a Goya szellemei (2006) című drámát, Miloš Forman rendezésében. Bár Forman soha nem látta Natalie-t játszani, úgy döntött, hogy a filmbe veti, miután meglátta a Vogue címlapján.

Szerinte úgy néz ki, mint "Goya festménye". 2006-ban a Párizs, a Szeretlek című novellafilm tizennyolc történetének egyikében is feltűnt. 2007-ben hangot adott Darcynak a Simpsonok egyik epizódjában. A cannes-i filmfesztiválon levetítették Kar-wai Wong hongkongi rendező romantikus filmjét, a My Blueberry Nights (2007) című filmet, amelyben főszerepet játszott. Ezt követte Wes Anderson Darjeeling Limited és a Toy Kingdom családi fantasy vígjáték (2007).

2007 júniusában megjelent Paul McCartney Dance Tonight című dalának videoklipjében, Michel Gondry rendezésében. Jason Schwartzmannal is játszott Wes Anderson Hotel Chevalier (2007) című rövidfilmjében. A Király kedvence című történelmi dráma világpremierjét 2008 februárjában a Berlinale Nemzetközi Filmfesztiválon adták elő Anna Boleyn főszereplésével. 2008 májusában a 61. cannes-i nemzetközi filmfesztivál zsűrijének legfiatalabb tagja volt. A 65. Velencei Nemzetközi Filmfesztiválon bemutatta rendezői bemutatóját - az Éva című rövidfilmet. A 2009-es év egy újabb novellás filmet hozott a New York-ból, a Szeretlek. Amellett, hogy játszott benne, maga írta és rendezte az egyik történetet.

Emellett szerepelt a Szerelem és egyéb lehetetlen üldözések című drámában is, amelynek bemutatója szeptemberben volt a torontói filmfesztiválon. Decemberben a Brothers című dráma került az amerikai mozikba. Az azonos nevű dán film 2004-es feldolgozásában Natalie Jake Gyllenhaal és Tobey Maguire mellett játszott. Pályafutása eddigi legnagyobb sikerét a pszichológiai thriller főszerepe jelentette, a Daren Aronofsky által rendezett Fekete hattyú balett környezetből.

Nina Sayers a süllyedő őrület ábrázolásával a filmdíjak évadának egyértelmű királynőjévé tette, amikor 2010 és 2011 fordulóján uralta a filmkritikusok közvélemény-kutatásait, és elnyerte a Critics Choice Award-ot, a Independent Spirit Award-ot, a Screen Actors Guild Award-ot, brit BAFTA, Golden Globe és Oscar. Idén már három filmben szerepelt - a főként nem kötelező romantikus vígjátékban, a Thor akciófantáziában és a Princ a Pruďas kalandos fantasy vígjátékban, amelynek szlovák premierjét június 23-án jelentik be. Natalie gyermekkora óta foglalkozik a környezetvédelemmel, és "állatbarátként" nyolcéves kora óta vegetáriánus, 2009 óta pedig vegán, miután elolvasta Jonathan Safran Foer "Eszik az állatokat" című könyvét.

Azonban lemondott erről a szigorú diétáról, amikor megtudta, hogy első gyermekét várja. 2004-ben támogatta a demokraták választási kampányát és számos szegénységellenes kampányt. Például részt vett a Live 8 koncerten Philadelphiában is. 2007-ben Jack Hann-nel meglátogatták Ruandát, ahol elkészítették a Gorillas on the Brink című dokumentumfilmet. 2010. december 27-én bejelentette, hogy eljegyezte francia származású koreográfust, Benjamin Millepiedet. A New York-i balett színésznője és szólistája a Fekete Hattyú forgatásán találkozott. A pár első utódjának nyáron kell születnie.