- elemeket
- absztrakt
- bevezetés
- mód
- Az adatok elérhetősége
- További információ
- Word dokumentumok
- További információ
- Hozzászólások
elemeket
absztrakt
Bemutatunk egy Cr-adalékolt 3D topológiai szigetelő, a Bi 2 Se 3 szerkezetét és kémiai összetételét. A monokristályos vékony filmeket molekuláris nyaláb-epitaxiával növesztettük Al2O3-on (0001), és szerkezeti és kémiai tulajdonságukat atom szinten határoztuk meg átviteli transzmissziós elektronmikroszkóppal és elektronenergia-veszteség-spektroszkópiával. A Bi2 Se3 filmek rendszeres egymásra rakása négyszeres rétegekből áll, a kezdeti növekedés első néhány atomrétegének kivételével. A spektroszkópiai adatok közvetlen bizonyítékot szolgáltatnak arra, hogy a Bi2 Se3 gazdában lévő Cr előnyben részesíti a Bi helyettesítését. Megmutatjuk azt is, hogy Cr hajlamos elkülönülni a Bi 2 Se 3 szemcsék belső szemhatárainál .
Az adalékanyagok elhelyezkedése a Bi-kalkogenid mátrixban nagymértékben függ az adalékanyagok típusától, pl. Az ionsugarától és a nemkívánatos kalcogenid-vegyületek képződésének képességétől, koncentrációtól és növekedési körülményektől függően. A Cr: Bi 2 Se 3-ban az adalékanyagok vagy helyettesíthetik Bi-t, vagy beépülhetnek QL közé a van der Waals 18, 19 résébe. Az első elv számításai azt jósolják, hogy a bi-helyek a Cr4, 8 energetikailag legkedvezőbb szubsztitúciós helyei. A van der Waals résben lévő Cr képződési energia 0,29 eV-rel magasabb a szubsztitúciós forgatókönyvhöz képest, és az intersticiális Cr QL-ben sokkal kevésbé kedvező 4 .
Ebben a levélben kijelentjük, hogy a Cr fázisszegregáció nélkül beépíthető a Bi 2 SO 3 szerkezetbe. Ahogy a számítások megjósolták, azt találtuk, hogy a Cr helyén Cr helyettesített. Továbbá bebizonyítjuk, hogy a Cr képes elkülönülni a szemcsehatárokon, amelyek szükségszerűen jelen vannak a vékony film növekedésében. Ez a Cr szegregáció korrelál a levágott szemcse sűrűséggel. Hatásuk a Bi 2 Se 3 felületi állapotára a határhibák geometriájától és térbeli tágulásától függ. A hibák sűrűségének szabályozásával minimalizálni lehet a szegregálódó Cr mennyiségét, és így a Cr homogén eloszlása elvileg még nagyobb Cr-adalékanyag koncentrációknál is elérhető.
A Cr-dopandok filmben való elhelyezkedésének és eloszlásának meghatározásához kiterjedt, korszerű, nagy látószögű gyűrűs sötét mező (HAADF) képalkotást és atomfelbontású elektron veszteségspektroszkópia (EELS) mérést végeztünk aberrációval korrigált tranziens elektron elektronokban. Mikroszkóp (STEM). Az 1a. Ábra egy Cr: Bi2 Se3 vékony film keresztmetszeti nézetét mutatja az Al 2 O 3 síkban, a molekulasugár epitaxia (MBE) keresztmetszetének kis nagyításával. HAADF-STEM képek az atomszámtól függően (
Z2) egyértelműen jelez egy Bi 2 SO 3 filmet (világos kontraszt) és egy Al 2 O 3 szubsztrátot (sötétebb terület). Cr film növekedés: Bi2S03 (vastagság
100 nm) a csavarozódások okozta szemnövekedés közvetíti (S2. Kiegészítő ábra). Ez a növekedési folyamat egyenletes vastagságú filmet eredményez, sima felületi morfológiával, amit a filmnövekedés végén kapott nagy energiájú elektron-diffrakciós (RHEED) reflexiós minták is jeleznek (S1. Kiegészítő ábra). A szubsztrát-film interfázisú régióból kapott, kiválasztott elektrondiffrakciós mintázat (SAED) (1b. Ábra) azt mutatja, hogy a Cr: Bi 2 SO 3 monokristályos, és epitaxiálisan nő az Al 2 O 3 -on (0001) a következő kristálytani összefüggésekkel:
és Bi2S03 (0001) ‖ AI203 (0001).
( a ) HAADF-STEM kép a Bi2 Se3 film kis nagyításával az Al203-on (0001). b ) SAED a Bi 2 Se 3/Al 2 O 3 interfész területről a KI mentén;
Teljes méretű kép
A film szerkezeti elrendezését a zónatengelyek mentén kapott HAADF képek mutatják (2. ábra). A HAADF kép kontrasztjának hirtelen megváltozása kémiailag hirtelen szubsztrát-film interfészt, a fehér élek pedig folyamatos QL filmszerkezetet jeleznek. A 2b. Ábra az Al 2 O 3 és a Cr: Bi 2 SO 3 közötti határfelületet mutatja be közelebbről. Az ábra azt mutatja, hogy míg az Al 2 O 3-tal való érintkezés kémiailag hirtelen folyik, a film nem teljesen rendeződik a növekedés kezdeti szakaszában. Valójában körülbelül 3-4 atomrétegre van szükség, mielőtt a QL Bi 2 Se 3 rendszeres növekedése megtörténne. Amint elérte a QL növekedést, a következő filmet folyamatosan rendezik, amint azt a röntgendiffrakciós (XRD) és az atomerőmikroszkópos (AFM) képalkotás is megerősíti (S2 és S3 további ábra); ezen a kristálytani orientáció mentén a Bi és Se atomoszlopok nem fedik egymást, ezért a Bi és Se atomoszlopok könnyen megkülönböztethetők a Bi-vel szemben a Se-hez képest jóval magasabb atomszám miatt. A 2b. Ábrán látható betét egy nagy QL nagyítású HAADF kép, amely egyértelműen mutatja a Bi és Se atomoszlopok atomhalmozását.
a ) a HAADF-STEM tiszta képe a film és az aljzat közötti határfelületről. b ) A film nagyított képe a kezelőfelületen. A Bi 2 Se 3 sima felülete és szabályos négyszeres rétegei vannak, az első réteg kivételével, amely úgy tűnik, hogy nagyon zavart. A betét az alapréteg nagyított képét mutatja, a szerkezeti modellt átfedve; A Bi (piros) és a Se (zöld) atomoszlopok.
Teljes méretű kép
Ezután a Cr adalékanyagok helyének meghatározására összpontosítunk a Bi 2 Se 3 mátrixban. A Cr közvetlen felvétele HAADF-rel nem lehetséges a Bi és Se-hez viszonyított alacsony Z Cr (Z Cr = 24) és a film alacsony Cr-koncentrációja miatt. A filmben jelenlévő Cr egyértelmű aláírásának megszerzéséhez elvégeztük a térbeli felbontású energiaveszteség-feltérképezést elektron spektroszkópiával (EELS), az elektronszondát sorozatban szkenneltük egy meghatározott területen, és az EEL-spektrumot minden ponton összegyűjtöttük. Ezután kémiai térképeket hoznak létre a spektrális képek minden pontján integrálva a fenti spektrum intenzitását
20 eV ablak az EELS élek szélei felett, miközben a HAADF intenzitás jelet egyidejűleg kaptuk, lehetővé téve a kémiai információk egyértelmű korrelációját a szerkezeti képpel.
a ) HAADF-STEM kép a Bi2 Se3 filmből és az Al2O3 szubsztrátból. ( b ) HAADF-STEM jel a ( a ), amelyet az EELS megszerzésével közösen gyártottak. ( c ) Cr L 2, 3 EELS jel, amely a Cr egyenletes eloszlását mutatja a kérdéses régió ötszörös rétegeiben. d ) A filmfelületről származó atomfelbontású HAADF-STEM kép, amely a e ). e ) térben feloldott CrL 2, 3 jelintenzitás a szélén, ami azt mutatja, hogy a Cr az említett kettős rétegekben d ) helyébe Bi. f ) kétértékű oszlopok és a Cr elemi térkép intenzitási profiljai, amelyek közvetlen térbeli összefüggést mutatnak a két jel között.
Teljes méretű kép
a ) Kép a HAADF-STEM felmérésből. ( b ) HAADF-STEM jel a ( a ), amelyet az EELS megszerzésével közösen gyártottak. ( c ) Cr L 2, 3 EELS jel mutatja a Cr szegregációt a szemcsehatárok mentén. ( d ) Se L 2, 3 EELS jel, amely egyenletes Se eloszlást mutat a filmben. e ) a Cr L 2-ből levont háttér, 3 szem, amely a szemcsehatárokból származik, és a pont 1. és 2. számaként kijelölt határterületeken kívül c ), amelyek megnövekedett Cr jelet mutatnak a szemcsehatáron.
Teljes méretű kép
A filmben a Cr egyenletes eloszlása jól egyezik a mért ferromágneses tulajdonságokkal 22, ellentétben a Cr felszínén történő szegregációjáról szóló legújabb jelentéssel, amely a Cr: Bi 2 Se 3 szuperparamágneses viselkedéséhez vezet. Bár a filmekben a Cr szegregáció nem kívánatos, amíg a szemcsehatárok többsége a filmen belül van (amint ezt a tanulmány megfigyelte), ezeknek nem szabad jelentősen befolyásolniuk a Dirac felületi állapotokat, amelyek makroszkopikusak. A folyamatos film teljes területét lefedő államok. A szemcsehatárok kialakulásának elnyomása érdekében alacsonyabb növekedési hőmérsékleten és alacsonyabb növekedési sebesség mellett javasoljuk a termesztést.
Összefoglalva bemutattuk egy Cr2 monokristályos film strukturális vizsgálatát, amely Bi 2SO 3-dal adalékolt Al 2 O 3-on (0001). Strukturális és spektroszkópos vizsgálatok STEM-EELS alkalmazásával, aberrációs korrekcióval kimutatták, hogy a Cr beépülése a Bi 2 SO 3 filmbe folytatódik a Bi atomok helyettesítésével. A vizsgált Cr koncentrációnál 4,6 térfogat%. Dopant nem zavarta meg a Bi 2 Se 3 gyémánt szerkezetét. Továbbá a Cr szegregációt a filmek szemcsehatárainál találjuk meg. A hibák sűrűségének szabályozásával és a növekedési körülmények szabályozásával minimalizálni lehet a Cr szegregációját a határokon és elérni a Cr beépülését a Bi2S03 filmekbe a Bi egyenletes szubsztitúciójával.
mód
Cr: Bi 2 Se 3 vékonyréteg mintákat készítettünk MBE felhasználásával zafír cplan szubsztrátokon, a ref. 9. Az MBE növekedési kamra alapnyomása 1 x 10-10 Torr. RHEED-t alkalmaztunk az in situ növekedés monitorozásához, és az áramlási minták (S1 kiegészítő ábra) 2D növekedést jeleznek. Az AFM kép (S2 kiegészítő kép) a c-maxis-orientált Bi-Se3 filmek közös spirális szigeteit szemlélteti magas QL lépésekkel (
1 nm). A szigetek (vagy szemcsék) jellemzően oldalirányúak
150 nm és árkokkal vannak elválasztva (szemcsehatárok). Az ebben a vizsgálatban használt minta vastagsága 103 nm, amelyet a röntgensugárzás (XRR) és az RBS alapján határozunk meg. A minta összetételét az RBS 4,6% Cr, 35,3%% Bi és 60,1%% Se értékkel határozta meg, így a (Cr + Bi): Se arány 2: 3 volt, ami azt jelzi, hogy Cr a Bi 9. oldal. Az XRD minta (S3. Kiegészítő ábra) (00 1) mutatja a Bi 2 SO 3 -ot és a rács kivont c-tengelyének csúcscsaládját
A 28, 65 Å valamivel magasabb, mint a Bi 2 SO 3 irodalmi értéke (ICSD 617072). A minta mágneses telítési nyomatéka:
2, 1 μB/Cr és Curie-hőmérséklet 8, 5 K9.
A minta előkészítését keresztmetszeti transzmissziós elektronmikroszkóppal (TEM) fókuszált ionnyalábos (FIB) módszerrel, FEI Nova 200 NanoLab nagy felbontású pásztázó elektronmikroszkóppal (FEGSEM) végeztük. Pt réteget vittünk fel, hogy megvédjük a filmet a beültetéstől és a Ga ionok károsodásától.
A szerkezeti jellemzést transzmissziós elektronmikroszkóppal végeztük. SAED-eket a JEOL 2000 EX alkalmazásával kaptunk. A STEM képalkotást és az EELS méréseket egy Gatan Enfina spektrométerrel felszerelt Nion UltraSTEM100TM eszközzel végeztük. A mikroszkópot 100 kV feszültségen működtettük, 30 mrad konvergenciaszöggel; ilyen optikai körülmények között az elektronszonda méretét 0,9 Å-re állítjuk be. A detektor belső szöge a HAADF-STEM képalkotáshoz 76 mrad volt. A natív elektronnyaláb energia terjedése az EELS mérésekhez 0,3 eV volt; a spektrométer diszperzióval 03 eV/csatorna és 1 eV/csatorna értékre állítva, így elérve a hatékony energiafelbontást 0,9 eV, illetve 3 eV. Az EELS gyűjtési szöge 33 mrad volt. A főkomponens-elemzést (CiMe - a Gatan 25 Digital Micrograph 2.3 szoftvercsomagjának beépülő modulja) alkalmazva zajcsökkentési rutint alkalmaztunk az atomfelbontási spektrumok kontrasztjának növelésére. A PCA után kémiai térképeket készítettek a spektrum intenzitásának az ablakba történő integrálásával
20 eV a Cr L 2, 3 és Se L 2, 3 felett, az EELS élek onelettjei, miután a spektrumképek minden pontján kivontuk a hátteret a hatalmi törvény modelljének felhasználásával.,
Az adatok elérhetősége
A kutatás során generált összes adat kérésre rendelkezésre áll a University of York Data Catalogue //dx.doi.org/10.15124/e3abd365-2cc0-4938-9bc1-24ee4b4db6b1.
További információ
Word dokumentumok
További információ
Hozzászólások
Megjegyzés benyújtásával elfogadja az Általános Szerződési Feltételeinket és a közösségi irányelveket. Ha bármi sértőnek vagy összeegyeztethetetlennek tűnik a feltételeinkkel vagy irányelveinkkel, jelölje meg nem megfelelőként.